Ente per le Nuove tecnologie, l’Energia e l’Ambiente
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XVIII SETTIMANA della CULTURA SCIENTIFICA
FPN – Fusione, Tecnologie e Presidio Nucleare
7 Marzo 2008 – C.R. ENEA Casaccia - Roma
La Caratterizzazione dei Rifiuti Nucleari
Alessandro Dodaro
ENEA FPN – RADCAT
Laboratorio Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi
C.R. Casaccia – Roma (ITALIA)
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Definizione di rifiuto radioattivo
IAEA - “Rifiuto radioattivo: materiale che contiene o è
contaminato con radionuclidi a concentrazioni di attività superiori ai
livelli di rilascio stabiliti dall’Autorità di Controllo, e per il quale non
è previsto alcun riutilizzo.”
EURATOM - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi materiale che contiene
o è contaminato da radionuclidi e per il quale non è previsto alcun
riutilizzo.”
Art. 4 D.Lgs. 230/95 e smi - “Rifiuto radioattivo: qualsiasi
materia radioattiva, ancorché contenuta in apparecchiature o
dispositivi in genere, di cui non è previsto il riciclo o la
riutilizzazione.”
Guida Tecnica 26 APAT (ex ENEA-DISP) - “Rifiuto radioattivo:
materiale utilizzato nell'impiego pacifico dell'energia nucleare
contenente sostanze radioattive e per il quale non è previsto il
riutilizzo.”
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Origine dei rifiuti radioattivi
L’esercizio degli impianti nucleari di ricerca, sperimentali e di potenza
hanno generato rifiuti radioattivi di diversa tipologia, forma e
composizione chimico-fisica.
La disattivazione di una parte di essi hanno generato ulteriori
quantitativi di rifiuto; inoltre, altri ne saranno prodotti durante le
fasi di smantellamento di quelle ancora attive.
I rifiuti radioattivi sono prodotti anche da attività mediche,
diagnostiche, industriali e di ricerca scientifica.
Questi, sebbene a minor contenuto specifico di radioattività,
rappresentano, in termini quantitativi, una frazione non trascurabile
dell’intero ammontare dei rifiuti radioattivi italiani
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Limiti di esenzione
Per il rilascio incondizionato di rifiuti radioattivi sono raccomandati o
autorizzati valori di concentrazione derivati dai livelli annuali di dose
massima alla popolazione, mediamente posta pari a 0.01 mSv.
In confronto(*), nell’anno 2000, la dose media annua della popolazione è stata:





raggi cosmici più radioattività naturale (Radon): 2,4 mS
applicazioni mediche: 0,4 mS
test nucleari in atmosfera degli anni ‘60: 0,005 mS
incidente di Chernobyl: 0,002 mS
industria nucleare: 0,0002 mS
Va ricordato, inoltre, che:
 una TAC impegna per il paziente: 5 mS
 un volo transoceanico di 10 ore impegna per il viaggiatore: 0.01 mSv
 l’uso di fosfati come fertilizzanti impegna una dose media: 5 mS
(*) United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation (UNSCEAR)
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Limiti di concentrazione derivati
IAEA
materiali rilasciati
 nel cemento 40K = 0,4 Bq/g


nel tufo 40K = 1,8 Bq/g
nel granito 40K = 0,64 Bq/g
e, l’ICRP 30, nel corpo umano:


40K
= 0,06 Bq/g
14C = 0,21 Bq/g
val rapp.
EURAT OM
generico
Autorità Italiana
met./cem./altri
3
H
1000-10000
3.000
100
1 / 1 / 0,1
14
C
100-1000
300
10
1 / 1 / 0,1
0,1-1
0,3
0,1
1 / 0,1 / 0,1
54
Per confronto si consideri che,
Radiation Protection 122 EUR,
riporta:
generico
Mn
55
Fe
100-1000
300
100
1 / 1 / 0,1
60
Co
0,1-1
0,3
0,1
1 / 0,1 / 0,1
59
Ni
-
-
100
1 / 1/ 0,1
63
Ni
1000-10000
3.000
100
1 / 1 / 0,1
90
Sr
1-10.
3
1
1 / 1 / 0,1
125
Sb
-
-
1
1 / 1 / 0,1
134
Cs
0,1-1
0,3
0,1
0,1 / 0,1 / 0,1
137
Cs
0,1-1
0,3
1
1 / 1 / 0,1
152
Eu
0,1-1
0,3
0,1
1 / 0,1 / 0,1
154
Eu
-
-
0,1
1 / 0,1 / 0,1
10-100
30
1
1 / 1 / 0,1
241
Pu
alpha emettitori
234/235/238
U
239/240
vedi sotto
vedi sotto
0,1-1
0,3
1
Pu
0,1-1
0,3
0,1
241
Am
0,1-1
0,3
0,1
242
Cm
-
-
1
244
Cm
0,1-1
0,3
IAEA-TECDOC-855
(1996)
0,1
Radiation Protection
122 (2000)
0,1 / 0,1 / 0,1
Ordinanza 5/2003
Commissario Delegato
OPCM 3267/7 marzo 2003
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Classificazione dei rifiuti
GUIDA TECNICA n° 26 – ENEA DISP
Rifiuti che al massimo in qualche anno, decadendo, raggiungono concentrazioni
I
categoria di radioattività inferiori ai valori imposti dall’articolo 6, punto 2, commi b) e c)
del D.M. 14/07/1970 e i rifiuti a più lunga vita che sono già in concentrazioni
inferiori a tali valori. Tali rifiuti possono essere rilasciati incondizionatamente
Rifiuti che entro un massimo di qualche centinaio di anni raggiungono
II
concentrazioni di radioattività dell’ordine di alcune centinaia di Bq/g, nonché
categoria quei rifiuti contenenti radionuclidi a vita molto lunga purché in concentrazioni
di tale ordine. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati.
Limiti
Alpha t>5y: 370-3700 Bg/g; Beta-g. t>100y: 370-3700 Bq/g; Beta-g.
II/III attivazione t>100y: 3700 Bq/g; 137Cs e 90Sr: 3,7 MBq/g; 60Co: 37 MBq/g;
categoria 3H: 1,85 MBq/g; 241Pu: 13 KBq/g; 242Cm: 74 KBq/g; Nuclidi t≤5y: 37 MBq/g.
Rifiuti che richiedono migliaia di anni per raggiungere, decadendo,
III
concentrazioni di radioattività di alcune centinaia di Bq/g, nonché quelli
categoria contenenti emettitori a e di neutroni, indipendentemente dal loro periodo di
dimezzamento. Fra tali rifiuti vengono considerati anche tutti i rifiuti che non
rientrano nella II categoria. Tali rifiuti devono essere trattati e condizionati.
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Gestione dei Rifiuti Radioattivi
I principi fondamentali nella gestione dei rifiuti radioattivi sono la protezione
sanitaria dei lavoratori e delle popolazioni, la conservazione dell'ambiente e la
salvaguardia delle future generazioni
Lo smaltimento dei rifiuti radioattivi richiede il loro condizionamento in forme
solide di provate caratteristiche, adatte a consentirne la manipolazione, il
deposito temporaneo intermedio, il trasporto e lo smaltimento definitivo.
Tra i criteri di accettabilità dei rifiuti radioattivi
vi è la “chiara
identificazione del tipo di rifiuto, della categoria o classe di appartenenza,
della matrice di immobilizzazione, del tipo e del livello di radioattività ad esso
associati”
Le caratteristiche dei manufatti contenenti il rifiuto sono accertate mediante
indagini chimiche e fisiche (caratterizzazione) e sono condotte sia sui rifiuti
da condizionare sia sul processo di condizionamento che sul manufatto finale
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Condizionamento Rifiuti Radioattivi
Obiettivo: immobilizzare, con la maggiore riduzione di volume possibile, il residuo radioattivo
proveniente da processi di trattamento in un prodotto solido confezionato in apposite forme e
contenitori aventi i requisiti seguenti:
·
compatibilità fisico – chimica tra residuo radioattivo e matrice immobilizzante
·
omogeneità
·
ridotta solubilità e permeabilità ai liquidi acquosi
·
resistenza meccanica
·
resistenza agli agenti esterni (fisici, chimici, biologici)
·
resistenza al calore, ai cicli termici, alle fiamme
·
resistenza alle radiazioni
·
stabilità nel tempo nel deposito di stoccaggio
Vetrificazione: condizionamento dei residui liquidi del ciclo di estrazione del riprocessamento,
rifiuti HLW o di III Categoria (vetri borosilicati).
Cementazione: condizionamento di tutti gli altri residui secondari (materiale di guaina, acqua di
decontaminazione, ecc.), rifiuti LILW o di II e III Categoria
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Condizionamento Rifiuti Radioattivi
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Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi
Obiettivo: determinare le caratteristiche intrinseche dei materiali che costituiscono il
prodotto condizionato alla data di fabbricazione.
Tecniche di analisi distruttive: effettuate in laboratorio con metodi chimici.
• accurate e precise
• tempi di misura lunghi
• compromettono l’integrità del campione
• campioni uniformi e sufficientemente rappresentativi di tutto il materiale
• maggior rischio per gli operatori
Tecniche di analisi non distruttive: osservazione di radiazioni nucleari spontanee
(passive) o indotte (attive) finalizzata ad analisi qualitative e quantitative di materiale
nucleare.
• non alterano l’aspetto fisico e la composizione chimica del materiale
• tempi di misura generalmente brevi
• accuratezze più modeste
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Caratterizzazione Rifiuti Radioattivi
Laboratorio di Caratterizzazione Rifiuti Nucleari in Casaccia
Tecniche di Analisi Non Distruttive
• Open Geometry
• Segmented & Angular Gamma Scanning
• Low resolution Transmission and Emission Tomography
• ISOCS: In-Situ Object Counting System
• Prove per la qualificazione e la caratterizzazione di matrici cementizie
• Passive Neutron Assay
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Strumentazione ENEA Casaccia
SRWGA - SEA Radioactive Waste Gamma Analyser
 rivelatore coassiale HPGe ad alta risoluzione
(50% efficienza relativa, raffreddato ad Azoto
liquido)
 schermo cilindrico di Pb (spessore 10 cm)
 due finestre di collimazione: cilindrica (1 cm
diametro e 20 cm lunghezza) o rettangolare (2.5
cm X 10 cm X 20 cm)
 liner di Cu, per ridurre gli effetti dei raggi X
dal Pb.
 catena elettronica digitale Canberra
 motori elettrici controllati da due PC in
sincronismo
 1 sorgente di trasmissione (In114m e Ag110m)
contenuta in uno schermo a Pb.
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SRWGA – Tecniche di misura implementate
1. OPEN GEOMETRY (OG)
rifiuti radioattivi condizionati
omogenei
2. SEGMENTED GAMMA
SCANNING (SGS)
rifiuti radioattivi condizionati
quasi omogenei
3. ANGULAR SCANNING (AS)
rifiuti radioattivi condizionati
con distribuzione di attività
non uniforme
4. TRANSMISSION and EMISSION
COMPUTERISED TOMOGRAPHY
(TCT –ECT)
tutti i tipi di rifiuti
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SRWGA – Tecniche di misura implementate
OPEN GEOMETRY (OG)
Tempi di misura: 40 minuti
measured
volume V
TRANSMISSION and EMISSION
COMPUTERISED TOMOGRAPHY
(TCT –ECT)
Wide open
detection
geometry
SEGMENTED GAMMA
SCANNING (SGS)
measured
volume V
Tempi di misura: 3 – 6 h
collimated
Ge-detector
ANGULAR SCANNING (AS)
Tempi di misura: 0.5 h per
segmento
Tempi di misura:
single pencil beam: 12 – 24 h
fan beam: 9 – 18 h
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Sistemi di Spettrometria Gamma in Situ
Sistemi di misura costituiti da un singolo rivelatore tarato sperimentalmente (con
sorgenti certificate) o matematicamente ( mediante codici di calcolo di tipo
Monte Carlo).
Obiettivo
Identificare isotopi radioattivi e determinare qualitativamente la quantità di
materiale radioattivo.
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Strumentazione ENEA Casaccia
ISOCS – In Situ Object Counting System

rivelatore BEGe “Broad Energy Germanium” ad
alta risoluzione (diametro 60 mm e spessore 25
mm; raffreddato ad Azoto liquido) “ISOCS
Characterised”

carrello per l’alloggiamento
schermi di Pb e collimatori

schermi di Pb: 2.5 cm e 5 cm

collimatori 30°, 90°, e 180° per minimizzare la
radiazione di fondo e limitare il cono di vista.

un InSpector 2000 “Portable Spectroscopy
Analyser”

un PC IBM-compatibile con il software Genie
2000 per l’analisi degli spettri gamma.

ISOCS In Situ Calibration Software
del
rivelatore,
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ISOCS - Applicazioni
Determinazione della concentrazione di radionuclidi nel suolo, pareti, soffitti,
pavimenti ecc.
Valutazioni di decontaminazione e decommissioning di impianti e laboratori
(valutazione dello stato di avanzamento del processo di decontaminazione).
Misure di radioattività presente in contenitori di varia natura e forma (fusti e
containers di rifiuti radioattivi).
Tempi di misura tipici:
1 – 2 h a seconda delle condizioni sperimentali
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Tecniche Neutroniche Passive
Obiettivo
determinazione della quantità di materiale fertile (238Pu,
partire dai neutroni rivelati.
240Pu, 242Pu)
presente nel rifiuto a
I neutroni rivelati possono essere ricondotti a
fissione spontanea
reazioni (a,n) su materiali leggeri causate dalle particelle a prodotte nel decadimento dei nuclei
pesanti
fissione indotta sul materiale in esame, dai neutroni provenienti da fissione spontanea o da
reazioni (a,n)
E’ possibile correlare alla massa di materiale fissile i neutroni da fissione spontanea, ma quelli
dovuti a reazione (a,n) costituiscono essenzialmente un disturbo. Le Tecniche di Correlazione
Temporale sono in grado di discriminare la provenienza dei neutroni e attribuire il giusto peso alla
componente dovuta alla fissione spontanea caratteristica nei nuclei fertili.
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Correlazione temporale dei neutroni
Impulsi dovuti a neutroni da reazione (a,n)
Impulsi dovuti a neutroni da fissione spontanea
Impulsi dovuti a entrambi i tipi di reazione
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Tecniche Neutroniche Passive
Componenti fondamentali:
rivelatori di neutroni a 3He
sistema di moderazione (tipicamente polietilene ad alta
densità)
liner di Cd per il taglio dei neutroni termalizzati dalla
matrice
software che implementi una delle analisi di correlazione
temporale
Tempi di misura tipici:
1 – 6 h a seconda del quantitativo di materiale presente
nel fusto
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Tecniche Neutroniche Attive
Obiettivo
determinazione della quantità di materiale fissile (239Pu,
partire dai neutroni rivelati.
241Pu, 235U)
presente nel rifiuto a
Le Tecniche Neutroniche Attive sono basate sulla stimolazione esterna, ottenuta tramite
sorgenti di neutroni, di radiazione misurabile emessa dal campione in misura.
Nella Tecnica di Interrogazione Neutronica, i neutroni di interrogazione, opportunamente
termalizzati, generano fissioni indotte sul materiale presente nel campione, le quali possono
essere seguite o dalla rivelazione in coincidenza dei neutroni emessi o dal loro conteggio totale.
La Tecnica di Interrogazione Gamma, usata per determinare la massa totale degli attinidi
presenti nel fusto (238U), si basa sulla reazione di fotofissione che viene indotta sui nuclei fertili
da radiazione X ad alta energia e sulla conseguente rivelazione dei neutroni ritardati emessi.
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Tecniche Neutroniche Attive
Componenti fondamentali:
rivelatori di neutroni a 3He
sistema
di
moderazione
(tipicamente
polietilene ad alta densità)
sorgente di neutroni
software che implementi la tecnica DDT
Tempi di misura tipici:
0.5 – 2 h a seconda del quantitativo di
materiale presente nel fusto
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Conclusioni
SISTEMA INTEGRATO
Tomografia gamma in
trasmissione
Determinazione della distribuzione spaziale di densità
della matrice
Tomografia gamma in
emissione
Determinazione dell’attività dei gamma-emettitori e
della distribuzione spaziale di attività dei transuranici
Interrogazione neutronica attiva
Determinazione dell’attività dei radionuclidi fissili note
le distribuzioni di densità e attività
Interrogazione gamma attiva
Determinazione dell’attività dei radionuclidi fertili note
le distribuzioni di densità e attività
Caratterizzazione completa di un fusto
< 3 ore
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