Neutron dOsimetry and Radiation quality
Measurements by ESR and TL (NORMET)
Durata proposta: 3 anni (2012-2014)
Sezioni:
Catania (M. Marrale)
Padova (A. Barbon)
Pavia (A. Buttafava)
Responsabile nazionale: Maurizio Marrale (CT)
dr A. Barbon
Obiettivi del progetto

Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e
TL in grado di fornire informazioni sulle varie
componenti di campi misti di radiazione neutronifotoni (solitamente utilizzate in Neutron Capture
Therapy-NCT).

Sviluppo di tecniche sperimentali tramite ESR in
regime pulsato in grado di fornire informazioni di
carattere microdosimetrico sulla qualità della
radiazione di fasci di radiazioni per NCT
Obiettivo (1)
Implementazione di un sistema dosimetrico ESR e
TL in grado di fornire informazioni sulle varie
componenti di campi misti di radiazione (fotonineutroni)
Capacità di discriminazione della componente
neutronica dalla componente gamma.
Capacità di fornire informazioni energetiche
sul campo neutronico.
I risultati ottenuti verranno confrontati con studi effettuati su
dosimetri a termoluminescenza
COMPOSTO ORGANICO UTILIZZATO – ALANINA
FORMULA DI STRUTTURA
SPETTRO ESR
MATERIALI
DOSIMETRICI ORGANICI
SOLITAMENTE
UTILIZZATI PER
DOSIMETRIA ESR NON
SONO ADATTI PER NCT
A CAUSA DELLA LORO
SCARSA SENSIBILITA'
AI NEUTRONI
Nuovi dosimetri (a base
di alanina) arricchiti con
atomi con alte cross
sections
PREPARAZIONE DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI
PREPARAZIONE DOSIMETRI
-SOLUZIONE DI PARAFFINA IN ESANO
- SOSPENSIONE CON CRISTALLI DI MATERIALE
DOSIMETRICO
- EVAPORAZIONE DELL’ESANO IN ROTAVAPOR
- PRESSATURA A TEMPERATURA AMBIENTE
- CONDIZIONAMENTO A 40°C PER 15 ORE
DOSIMETRI
20%PARAFFINA – 80% MATERIALE DOSIMETRICO
BUONA RIPRODUCIBILITA’
BUONE PROPRIETA’ MECCANICHE
0,66
0,6
PREPARAZIONE
DI DOSIMETRI PUNTUALI PURI O COMPOSITI
0,5
0,4
SINTESI
L-ALANINA/H3BO3 equimolari
ABS
In H2O/NH3
Spettri FTIR-ATR
0,79
0,3
Spettri EPR
0,7
0,2
0,6
0,5
0,1
SINTESI UMIDA (BA1e)
0,4
ABS
F.Urena-Nunez, S.Galindo, J.Azorin
Appl.Radiat.Isot. 49 (12) 1657 (1998)
0,0
1,41
0,3
BA1e
1,2
0,2
-0,10
1,0
0,1
L-alanina3000
4000,0
0,0
0,8
ABS
2000
0,43990,6
3000
2000
1000
494,8
1500
1000
489,7
cm-1
H3BO3
0,2
1500
cm-1
0,6
-0,07
0,0
0,81
-0,10
4000,0
3000
2000
1500
1000
478,5
cm-1
0,7
0,6
0,5
0,4
ABS
0,3
0,2
SINTESI NH3 GAS (BA4a)
0,1
0,0
-0,03
4000,0
3000
2000
1500
1000
483,2
cm-1
0,81
0,7
0,6
0,5
MACINAZIONE (BA14)
L-ALANINA/H3BO3 equimolari
0,4
ABS
0,3
0,2
0,1
0,0
-0,03
4000,0
3000
2000
1500
cm-1
1000
450,0
VERIFICA DELLA STABILITA’ AMBIENTALE DELLE VARIE TIPOLOGIE
DI DOSIMETRI
CAMPIONI
- L-ALANINA PURA (Lala)
SEGNALE STABILE
- SINTESI UMIDA (BA1e)
SEGNALE STABILE
- SINTESI CON NH3 GAS (BA4a)
SEGNALE INSTABILE (RIDUZIONE AL 30%) IN 1000 h
- MACINAZIONE (BA14)
SEGNALE STABILE
CAMPIONI IRRAGGIATI
GAMMA IN ARIA,
DOSE
4,5 kGy
I CAMPIONI CON SPETTRI EPR TIPICI DELL’ALANINA PRESENTANO SEGNALI
STABILI NEL TEMPO A TEMPERATURA AMBIENTE IN ARIA
? MISCELE FISICHE ?
IL COMPOSTO L-ALANINA/H3BO3 PRESENTA UN SEGNALE A PIU’ COMPONENTI
CON DIVERSE VELOCITA’ DI DECADIMENTO
? EFFETTO DELL’OSSIGENO ?
CONFRONTO RISPOSTA DOSIMETRI
IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co
SIMULAZIONE MONTECARLO
RISPOSTA DOSIMETRI A NEUTRONI
Una simulazione Monte Carlo preliminare con MCNP5 stima un
incremento della sensibilità dovuto alla presenza del 10B di più di un
ordine di grandezza.
Additive
Bisogna comunque validare
sperimentalmente
questi
valori dato che la simulazione
tiene conto del rilascio di
energia nel dosimetro ma
non del numero di radicali
prodotti
e
della
resa
radicalica
dei
dosimetri
stessi.
Obiettivo del progetto proposto (2)
Misure di qualità della radiazione attraverso uno studio della
distribuzione spaziale dei radicali liberi prodotti dalle radiazioni
ionizzanti.




Analisi della concentrazione locale di radicali liberi prodotti
dalla radiazione ionizzante attraverso l'analisi dei
decadimenti dell'eco EPR con strumentazione in regime
pulsata (Sezioni PD, CT)
Analisi della distribuzione delle distanze tra radicali liberi
investigate attraverso la tecnica Double Electron-Electron
Resonance (Sezioni PD, CT)
Determinazione della sensibilità e dei limiti di rivelazione di
queste tecniche per fasci di fotoni e campi misti (Sezioni
PD, CT)
Modellizzazione computazionale della distribuzione di
radicali prodotti da campi misti (Sezioni PD, CT)
COMPOSTI ORGANICI UTILIZZATI – TARTRATO D’AMMONIO
FORMULA DI STRUTTURA
SPETTRO ESR
Local microscopic concentration of free radicals
w 
TMm15kGy
Linear Fit of D5kGy_TMm15kGy
Spin eco
360000
340000
1/T M (s -1)
320000
A relaxation mechanism is acting while
the pulses turn the magnetization
(Instantaneous Diffusion, ID). ID
depends on the local concentration.
300000
280000
260000
0.0
0.1
0.2
0.3
2
sin 
Local microscopic concentration of free radicals
62 MeV/u Carbon ions
doses: ~0.5, 1, 5 kGy
Local Concentrations (spin/cm3)
5kGy
3.7*1017
1kGy
1.0*1017
0.5kGy 7.1*1016
Local Concentrations/dose
respect to the 0.5 kGy)
5kGy
0.52
1kGy
0.72
0.5kGy 1.00
(with
Double Electron-Electron Resonance (DEER)
Double Electron-Electron Resonance (DEER)
 detection
 pump
Double Electron-Electron Resonance (DEER)
w

irr@C
sim

-1800000
DEER signal
FT
-2400000
Single Crystal AT
Gamma irradiation
Deconvolution
-3000000
2
3
4
5
6
distance (nm)
Analysis of the DEER measurements:
The distribution shows the highest peak at 2.3 nm.
Two radicals have a higher possibility of being at
this distance with respect to γ irradiation (smoother
distribution). This situation is similar to that of proton
irradiation (19 MeV).
0
200 400 600 800 100012001400
ns
Analisi in corso
Distance distributions of free radicals
The
distance
distributions
for
dosimeters of AT exposed to gamma
photons (red curve) exposed to
thermal neutrons are similar to the
simulation
with
isotropic
3D
distribution of spins.
The
distance
distribution
for
dosimeters exposed to protons (blue
curve) shows a peak which is related
to the size of the track of these heavy
charged particles.
M. Marrale, M. Brai, A. Barbon,
M. Brustolon Radiat. Res.
2009
ANALISI IN CORSO
 ANALISI DELLA RISPOSTA A NEUTRONI DELLE VARIE TIPOLOGIE DI DOSIMETRI
(IRRAGGIAMENTI LENA PAVIA A METÀ LUGLIO)

STUDIO DI NUOVI MATERIALI (QUALI TARTRATO DI GADOLINIO)
 ANALISI DELLA CONCENTRAZIONE LOCALE IN CRISTALLI DI TARTRATO DI
GADOLINIO IRRADIATO CON GAMMA E CON NEUTRONI

SVILUPPO DI SOFTWARE PER ANALISI DEI DATI RELATIVI ALLA DISTRIBUZIONE
DEI RADICALI IN CRISTALLI
 INDAGINI PER INTRAPPOLARE SIMULTANEAMENTE COMPOSTI DEL BORO E
PRECURSORI DI RADICALI IN MATRICI STABILIZZANTI
COMPOSTI DI INCLUSIONE
UREA E TIOUREA
ACIDO COLICO E DERIVATI
DIAMETRO DEI CANALI
UREA 5.5 and 5.8 Å
TIOUREA 5.8 to 7.1 Å
Pubblicazioni relative al Progetto
Presentazioni a Congresso
XI Convegno Nazionale GIRSE & 1stJoint Meeting ARPE-GERPE-GIRSE
TERRASINI (Palermo) 3rd – 6th October 2012
 M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A. Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato,
A. Buttafava, D. Dondi, A. Barbon, M. Brustolon.
Application of Electron Spin Resonance (ESR) technique in neutron dosimetry
 M. Marrale, A.Carlino, M. Durante, M. Kramer, C. La Tessa, A. Longo, S. Panzeca, E. Scifoni,
M. Brai
Characterization of alanine EPR detectors response in clinical carbon ion beams
European Radiation Research Society Conference 2012
Vietri sul Mare, 15th-19th October 2012
 M. Marrale, M. Brai, A. Longo, S. Panzeca, A.Carlino, L Tranchina, E. Tomarchio, A. Parlato
Neutron dosimetry by means of Electron Spin Resonance (ESR) technique
 C. La Tessa, A.Carlino, M. Kramer, E. Scifoni, R. Kaderka, T. Berger, M. Marrale, A. Longo, S.
Panzeca, M. Brai, M. Durante
12C ion beam dose distribution in presence of medium inhomogeneities: comparison between
different measurements and simulations with the treatment planning system for particles TRiP98
Congresso della Società Italiana di Fisica 2012
M. Marrale, A. Longo, M. Brai, A. Barbon, M. Brustolon, G.A.P. Cirrone, F. Romano, F. Di Rosa,
G.Cuttone
Distribuzione di radicali liberi in dosimetri EPR irradiati con radiazioni di diverso LET
Anagrafica
Preventivo di spesa 2013 (k€)
CONSUMO
EPR (CT, PD, PV)
Reagenti, spin trap, Vetreria EPR, Azoto liquido,
elio liquido, additivi arrichiti con
10B, 6Li, Gd
Luminescenza (CT)
Dosimetri TLD100, TLD600, TLD700
Reagenti per altre tecniche analitiche e
spettroscopiche (gas cromatografia, HPL,etc.)
(CT,PV,PD)
Missioni interne
Riunioni con partner progetto e
congressi in Italia
Facilities di irraggiamento
•
IRRAGGIAMENTO A GAMMA
PALERMO IRRADIATORE GAMMA (UNIPA)
PAVIA
•
IRRADIATORE GAMMA (UNIPV)
IRRAGGIAMENTO A NEUTRONI (da luglio
2012)
PALERMO REATTORE AGN-201 (UNIPA)
PAVIA
REATTORE LENA (UNIPV,S. ALTIERI)
DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIA
IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co
LOWEST DETECTABLE DOSE:
<0.5 Gy
DOSIMETRI DI ALANINA
IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co
Palermo
Spessore  10 mm
Diametro  4 mm
Massa  135 mg
Standard (commerciali)
Spessore  3 mm
LOWEST DETECTABLE
DOSE: <0.5 Gy
Diametro  48 mm
Massa  68 mg
DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B PRODOTTI A PV
macinazione

Spessore  1 cm

Diametro  4 mm

Massa  110 mg
DOSIMETRI DI ALANINA CON 10B DI PAVIA
IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co
LOWEST DETECTABLE DOSE:
~0.5 Gy
DOSIMETRI DI ALANINA PRODOTTI A PAVIA

Spessore  1 cm

Diametro  4 mm

Massa  110 mg
DOSIMETRI DI ALAN. CON Gd2O3 PRODOTTI A PA
IRRAGGIAMENTO GAMMA 60Co
LOWEST DETECTABLE DOSE:
~1 Gy
Spessore  10 mm
Diametro  4 mm
Massa  135 mg